新型显示与半导体照明是能够改变全球相关产业格局的国家战略性新兴产业之一，具有极强的产业带动力和辐射力。我国虽然在发光二极管（LED）显示产业规模方面不断扩大，但关键核心技术仍受制于美日韩等发达国家，亟需通过自主创新突破显示领域的技术壁垒。目前，显示技术正经历从传统的平板显示向可穿戴、虚拟/增强现实显示转变。这要求显示器件需要满足高分辨率、高亮度、全色化等要求，同时还要具备柔性化、重量轻、厚度薄、能耗小、工作电压低等特性。因此，发展下一代显示技术的前提是需要实现能同时满足低成本、可柔性大面积制备、高亮度高效率的发光技术。传统无机LED技术具有高亮度和高效率的优点，在照明领域应用广泛，但外延生长等制备工艺限制其较难用于制备大面积和柔性显示器件。有机/量子点LED具有易于大面积成膜、可柔性化等优势，但在高亮度条件下的低效率和短寿命等问题仍亟待解决。近年来兴起的新型有机-无机杂化钙钛矿材料来源丰富、成本低廉，同时兼具无机和有机发光材料的优点。此类材料可低温溶液法大面积制备成高效发光薄膜、发光颜色易调控、色纯度好、载流子迁移率高，有望突破传统半导体光电材料技术瓶颈，被认为最有潜力实现低成本、高亮度、大面积、可柔性的下一代发光与显示。

基于钙钛矿材料在发光领域的巨大应用潜力，自2013年起，国际上多个研究课题组开始了钙钛矿电致发光的研究。其中，剑桥大学利用低温溶液法制备了基于三维钙钛矿材料的LED器件，外量子效率（EQE）为0.8%，首次报道了室温下钙钛矿LED的发光（Nat. Nanotechnol., 2014, 9, 687）。我们通过对电荷传输层的表界面工程，利用聚乙烯亚胺修饰纳米氧化锌衬底，明显改善了三维钙钛矿发光层的成膜质量，实现了当时最高效率和亮度的钙钛矿发光器件（Adv. Mater., 2015, 27, 2311）。随后，为了解决三维钙钛矿薄膜缺陷多导致的低激发强度下荧光量子效率（PLQE）低的问题，我们利用溶液自组装方法获得了具有多量子阱结构的准二维层状钙钛矿（Nat. Photonics, 2016, 10, 699）。这种薄膜结合了二维与三维钙钛矿发光材料的优点，可实现高效率和高稳定性，将薄膜PLQE提高到了60%。基于此策略，我们首次将钙钛矿LED器件的外量子效率突破10%，并且将器件寿命提高了2个数量级。此外，针对钙钛矿LED器件在高亮度条件下的效率滚降问题，我们利用自主开发的双锁相技术揭示了准二维钙钛矿LED效率滚降的根源，即俄歇复合引起的荧光猝灭（Nat. Commun., 2018, 9, 608）。通过调控钙钛矿维度以增大量子阱的阱宽，我们有效抑制了俄歇复合，将薄膜PLQE提高到了70%，实现了高效率、高亮度和低效率滚降的钙钛矿LED，制备的器件EQE达到12.7%，并且在500 mA cm^-2的大电流密度下，EQE仍保持在10%。

尽管钙钛矿维度调控可以使近红外钙钛矿LED的内量子效率达到70%，但器件的外量子效率仍然不到15%，主要受限于器件的光提取效率。在平面结构LED中，由于界面全反射、功能层吸收和表面等离激元等作用，器件内部产生的大部分光子会在器件中被损耗，导致光提取效率仅约为20%，这是平面结构LED存在的一个共性难题。而钙钛矿LED中，三维钙钛矿材料的折射率为2.2~2.7，远高于有机半导体传输层材料的1.7~2.0，这使得器件的出光角度更小，光学损耗比商业化的有机LED（OLED）更为严重。为了提升钙钛矿LED的光提取效率，通常可以采用图案化光栅和表面纳米结构等光提取技术。然而，这些技术需要复杂的制备工艺和高成本，并且可能会对LED的发光光谱和出光方向产生影响。

2018年，我们团队通过在钙钛矿前驱体溶液中引入氨基酸添加剂，利用低温溶液法自组装形成了具有类光栅结构的亚微米结构钙钛矿（图1，Nature, 2018, 562, 249）。这种钙钛矿发光层由分散的三维FAPbI₃钙钛矿晶粒和嵌入在晶粒之间的低折射率有机绝缘层组成，能够将器件的光提取效率提高到30%。同时引入的氨基酸添加剂可以有效钝化钙钛矿晶粒表面缺陷，将三维钙钛矿薄膜的PLQE提高到了70%。基于此方法，我们实现了EQE达到20.7%的近红外钙钛矿LED。在100 mA cm^-2的电流密度下，器件能量转化效率达到12%，辐亮度达到390 W sr^-1 m^-2，性能远超过相近发光波段OLED。值得注意的是，该器件具有自发形成的非周期性结构，因此不会对器件的光谱和出光方向产生影响。

此工作为钙钛矿LED研究提供了全新思路，并推动了钙钛矿LED性能的快速提升。剑桥大学、林雪平大学和新加坡国立大学的课题组利用这种有机添加剂调控钙钛矿微纳结构的策略相继实现了高性能FAPbI₃钙钛矿LED（Nat. Photonics, 2019, 13, 418；Nat. Photonics, 2020, 14, 215；Nature, 2023, 615, 830）。此外，这类钙钛矿发光层结构也在CsPbCl_xBr_3-x、Cs₃Cu₂I₅/CsCuI₃等其他发光颜色钙钛矿薄膜中被报道（Research, 2020, 9017871；Nat. Commun., 2021, 12, 1421），均有效提高了LED器件的出光效率。最近，我们团队发现通过设计钙钛矿材料组分进行维度调控，可以实现零维/三维（Cs₄PbI₆/FA_xCs_1-xPbI₃）钙钛矿横向异质结构，其中的低折射率零维钙钛矿也可以作为类光栅结构，有效增强LED的光提取效率（Adv. Mater., 2023, 2207301）。此外，这种微纳结构调控策略也适用于环境友好的非铅钙钛矿。基于此方法，我们将锡基钙钛矿LED效率提高到8.3%（Nat. Photonics, 2023, 17, 755）。因此，相对于传统半导体发光材料，钙钛矿发光层具有可自组装形成微纳结构的天然优势，随着微纳结构调控机制的深入研究，有望进一步利用其进行光场调控实现高效率LED器件。

回顾近10年的钙钛矿LED研究，可以看到其EQE从最初不足1%的水平快速提高到20%以上，经历了快速的发展过程。最近，中国科学院科技战略咨询研究院、中国科学院文献情报中心和科睿唯安联合发布的《2022研究前沿》中指出，“高效金属卤化物钙钛矿发光二极管”已成为全球重点热点研究前沿。在该热点前沿中，我们团队表现最为活跃，参与了15篇核心论文中的5篇，占核心论文总量的33.3%。目前，在钙钛矿微纳结构调控光场的基础上，通过利用钙钛矿表面缺陷钝化和维度调控的策略来提高PLQE，已经使近红外钙钛矿LED的EQE达到24.1%（Nat. Commun., 2022, 13, 7425）。此外，结合维度调控和晶体生长调控等策略，红光、绿光和蓝光钙钛矿LED的效率也分别达到25.8%、28.9%和17.9%（Adv. Mater., 2022, 34, 2204460；Nature, 2022, 611, 688；Nature, 2022, 611, 688）。

目前钙钛矿LED的效率已经接近商业化需求，但还有几个方面需要进行深入研究和技术突破。首先，钙钛矿LED的效率，特别是蓝光器件的效率需要进一步提高。通过优化材料合成方法、器件结构设计和界面工程等手段，结合人工智能筛选，有望使可见光钙钛矿LED的发光效率也超过OLED的水平。其次，稳定性是决定钙钛矿LED能否产业化的关键因素之一。尽管近红外钙钛矿LED已经实现了超越OLED的寿命，但可见光钙钛矿LED的寿命与商业化应用要求的上万小时还有一定差距。需要进一步研究电场作用下钙钛矿发光材料与器件性能衰减机制，以指导材料和器件结构设计，提高其稳定性。此外，铅的毒性是钙钛矿LED产业化进程中不可忽视的问题。需要进一步开发兼具高发光效率和高载流子迁移率的非铅钙钛矿材料，解决非铅器件效率远低于铅基器件的问题。