碳一分子催化转化主要研究含一个碳原子的化合物，如甲烷、CO、CO₂、甲醇等的催化转化化学。碳一分子在自然界储量丰富或易于从自然界丰富的碳资源获得，因此碳一分子催化转化与碳基能源与资源的高效清洁利用密切相关。碳一分子中CO₂的催化转化更是实现“碳达峰、碳中和”即“双碳”国家目标的重要基础。碳一分子催化转化领域的研究，主要针对碳一分子的高效活化和目标产物（通常为大宗化学品或液体燃料）的选择性合成，发展新理论、新方法、新体系、新技术，并建立新催化过程。碳一分子催化转化自20世纪70 年代兴起，支撑现代煤化工、天然气化工和CO₂化工的发展，推动化石能源低碳化利用和CO₂高效资源化，是化学领域最具活力的前沿研究领域之一。

最近10年碳一分子催化转化研究领域国内外关注的主要热点问题如下。

碳一分子催化转化领域最关键的科学问题是惰性碳一分子（如甲烷、CO₂）在温和条件下的高效活化和碳一分子转化产物选择性的调控，特别是涉及形成C—C 键制备含多个碳原子（C₂₊）产物的选择性控制。解析催化活性位的动态结构、探究碳一分子在活性中心上的吸附与活化机理、中间体本质以及产物生成机理等是高效催化剂设计的重要依据，也是该领域基础研究的热点。发展温和条件下 CH₄、CO₂、CO等碳一分子定向活化和 C—C键可控形成的新方法和新体系，开拓碳一分子制备乙烯、丙烯、丁烯等低碳烯烃和芳烃以及乙酸、乙醇等含氧化学品新途径，并形成新技术是该领域当前国内外的主要前沿研究方向。

甲烷仅具有饱和C—H键，是高度稳定和极难可控转化的碳一分子。甲烷活化和官能团化被誉为化学领域的“圣杯”，发展温和条件下甲烷催化转化的新方法和新体系一直是该领域的热点。国际上在金属有机配合物对饱和C—H键的亲电活化方面有较深厚的研究积累，从20世纪70年代的Shilov 体系到近年来Periana等报道的关于Pt^Ⅱ配合物催化发烟硫酸中甲烷氧化，一直是均相甲烷催化转化的研究热点方向。近年来，温和条件下以H₂O₂为氧化剂或以H₂-O₂混合气代替昂贵H₂O₂的甲烷多相催化氧化研究也取得一些进展。国际上多个研究团队通过在沸石分子筛中构建结构明确的Cu或Fe活性中心，虽然性能极低，但可实现温和条件下以O₂为氧化剂的甲烷选择氧化。甲烷氧化偶联制乙烷、乙烯于 20世纪80至90年代在国际上掀起过研究热潮，但因 C₂产物收率受限，21世纪以来研究报道不多，虽不再是热点，但依然是受关注的甲烷催化转化方向之一。O₂ 以外的其他氧化剂如S₂、卤素参与的甲烷催化选择氧化也是该领域的重要研究方向。甲烷无氧脱氢偶联或芳构化是另一大研究热点。除制芳烃外，甲烷无氧脱氢偶联制乙烷、乙烯的研究近年来也引起了国内外关注。

合成气（CO+H₂）是各种碳资源（如煤、天然气、生物质等）转化利用的最主要的平台。合成气转化产物丰富多样，可以是碳氢化合物，如低碳烯烃、芳烃等化学品或汽油、柴油、航煤等液体燃料，也可以是甲醇、乙醇、乙酸、乙二醇等重要含氧化合物，因此，合成气化学是碳一化学的基础也是替代石油的碳基能源化学的核心。合成气催化转化最主要的科学挑战是产物选择性调控。在Fe、Co等催化剂上发生的传统费托合成过程产物服从 Anderson-Schulz-Flory（ASF）分布，特定产物的选择性受限。如何设计催化剂，调控产物选择性，实现特定（馏分）产物的高选择性合成是近年来费托合成的研究热点。如何抑制甲烷或CO₂等副产物的生成是费托合成领域的主攻方向之一。产物分布宽这一费托合成的特点对于以液体燃料为目标的过程如煤制油等是可行的，但对于以化学品合成为目标的合成气转化则存在产物分离能耗高、副产物排放等问题。发展超越费托合成的合成气转化新方法和新路线，实现合成气制低碳烯烃、α-烯烃、芳烃、乙醇和乙酸等大宗或高值化学品的突破已发展成为近年来合成气催化转化领域最受关注的研究方向。

实现工业排放CO₂的资源化利用，构建人工碳循环是实现“双碳”目标的重要基础。CO₂分子催化转化，一方面需要高能分子（如绿氢）或额外能源（电能或光能），另一方面需要发展温和条件下CO₂高效活化和选择转化的催化体系。该领域的研究热点方向主要包括： (1) CO₂加氢热催化制甲醇、低碳烯烃、高碳α-烯烃、芳烃和乙醇； (2) 均相CO₂催化转化合成精细化学品或聚合物材料，如 CO₂与环氧化物制备环状碳酸酯和聚碳酸酯等； (3) CO₂光催化还原； (4) CO₂电催化还原制甲酸和乙烯、乙醇等C₂₊化学品。

甲醇是碳一分子中反应性较高的分子，其来源广泛，从甲醇可以合成各种含碳化学品，如甲醛、低碳烯烃、芳烃、汽油、乙酸等。甲醇制烯烃技术成功地推动了中国煤化工的发展，甲醇经二甲醚羰基化合成乙醇技术近年也引起广泛关注。但相关的基础科学问题如分子筛中 C—C键的形成机理、烃池的本质及其对产物的调控作用等仍是重要研究前沿。进一步设计沸石分子筛催化剂，实现甲醇催化转化产物的精准控制，以获得单一产物（如乙烯、丙烯、对二甲苯、乙醇等）的高选择性，是该领域的热点研究方向之一。发展甲醇光催化或电催化转化新途径，如甲醇光催化直接制乙二醇等是该领域近年涌现的新生长点。

从2010－2019年碳一分子催化转化领域WoS论文统计数据（见表1）来看 ：中国该领域的论文数量从 2010－2014 年的2 239 篇增长到 2015－2019年的5 590 篇，世界排名稳居第1位；从表征学术影响力的被引频次来看，中国在前后两个5年期保持第1名的位置不变，并且领先第2名美国的程度有所增加 ；从代表重要成果的高被引论文来看，中国取得了较快的进步，高被引论文数量从前5年的21篇增长至后5年的81篇，世界排名相应地从第2位进步到第1位。

我国的碳一化学研究在蔡启瑞、彭少逸等先生的倡导下始于20世纪70年代。因我国“富煤、贫油、少气”的能源禀赋特点，随着经济发展和对能源需求的不断攀升，以碳一化学与化工为核心的煤制烯烃、煤制油等煤化工技术蓬勃兴起，并走到世界前列。近年来，中国学者在碳一分子催化转化研究方面也取得了一批令人瞩目的研究成果，涌现了大量优秀的科研人才和团队，奠定了我国在碳一分子催化转化领域的若干研究方向上的国际领先地位。

在合成气转化方向，针对费托合成制液体燃料选择性受限的问题，厦门大学王野等将Co或Ru纳米粒子与介孔沸石分子筛组合，成功构建C₅—C₁₁（汽油）、C₈—C₁₆（航煤）和C₁₀—C₂₀（柴油）馏分选择性分别达80%、70%和65%的系列双功能催化剂，并提出选择性调变原则。在费托合成制烯烃方面，北京大学马丁等通过修饰Fe₅C₂获得近80%的总烯烃选择性；中国科学院上海高等研究院（以下简称中科院上海高等研究院）孙予罕、钟良枢等在国际上首次报道 CoC₂纳米棱柱催化合成气制烯烃，获得约80%总烯烃选择性，其中高碳 α-烯烃占较大比例；2016年中国科学院大连化学物理研究所（以下简称中科院大连化物所）包信和团队报道在金属氧化物和沸石分子筛组成的复合催化剂上低碳烯烃选择性突破ASF分布，达80%的OX-ZEO新过程，并于近期完成该过程的千吨级工业试验；厦门大学王野等成功构建合成气经甲醇 / 二甲醚中间体制备低碳烯烃和芳烃的双功能催化剂，低碳烯烃或芳烃选择性均可达到80%，并发展出碳一分子选择转化的接力催化新方法，最近以接力催化方法成功构建了乙醇高选择性合成的新体系；中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院（以下简称中石化上海石化院）谢在库、王仰东等也报道了合成气直接制低碳烯烃的双功能催化剂。在甲烷转化方向，中科院大连化物所包信和团队研制出甲烷高温脱氢制烯烃和芳烃的单中心Fe催化剂；浙江大学肖丰收等设计具有疏水层的分子筛限域 Au-Pd 合金，控制原位生成的H₂O₂扩散，实现了H₂和O₂共存下甲烷制甲醇性能的提升。中科院大连化物所邓德会等研制出室温附近以H₂O₂为氧化剂的甲烷选择氧化石墨烯限域单原子Fe催化剂；华东师范大学路勇和浙江大学范杰等研制了具有较好性能的甲烷氧化偶联催化剂；厦门大学王帅等报道了甲烷氧化制甲醛负载硼氧化物催化剂，王野等发展了甲烷经氯甲烷制低碳烯烃的接力催化路线。在 CO₂催化转化方向，中科院大连化物所李灿、中科院上海高等研究院孙予罕、大连理工大学郭新闻等国内多个团队报道了CO₂催化加氢制甲醇的氧化物催化剂；厦门大学王野、中科院大连化物所孙剑、中科院上海高等研究院孙予罕、中国科学院山西煤炭化学研究所（以下简称中科院山西煤化所）樊卫斌和清华大学魏飞等多个团队报道了CO₂加氢直接制低碳烯烃和芳烃的双功能催化剂。在CO₂电催化还原方面，中国科学技术大学谢毅、中国科学院化学研究所韩布兴、武汉大学庄林、厦门大学王野、中科院大连化物所汪国雄、复旦大学郑耿峰等团队在甲酸、乙烯、乙醇等合成方面取得了重要研究进展。在甲醇催化转化方向，中科院大连化物所刘中民，天津大学马新宾，中科院山西煤化所王建国、樊卫斌以及中石化上海石化院杨为民、滕加伟等团队在沸石分子筛设计、C—C键形成机理以及产物选择性调控等方面取得重要研究进展。此外，我国多个研究团队利用光能 / 电能在室温实现碳一分子的活化和选择转化研究方向上取得突破。

在“双碳”目标背景下，作为碳基能源过程的碳一分子的催化转化需要更高效、低碳和节能。随着可再生能源规模化，可以预期，碳一分子将更多被用于制备化学品和各类合成材料。展望未来，碳一分子催化转化将更关注以下两个方面：一是反应条件的温和化；二是目标产物选择性的精准控制。笔者认为，我国研究人员未来在以下研究方向上有望做出突破， 实现在国际上在碳一分子催化转化领域的持续引领。

（1）碳一分子催化转化新理论。结合理论模拟和谱学表征研究，揭示反应条件下惰性C—H键、CO、CO₂活化和C—C键形成或C—C偶联机理，深入认识精准控制产物选择性的基本原理。

（2）碳一分子催化转化新方法和新途径。重视耦合可再生能源的碳一分子催化转化，发展温和条件下基于电催化/光催化的碳一分子可控活化和选择转化的新方法和新途径。

（3）碳一分子催化转化新反应和新过程。基于 OX-ZEO、接力催化等碳一分子催化转化策略，设计和构建多功能协同催化体系，开拓合成气、CH₄、CO₂等碳一分子催化转化的新反应和新过程。

（4）碳一分子转化新催化材料。未来，纳米、亚纳米和单原子催化材料，沸石分子筛、等级孔材料、碳材料等在碳一分子催化转化中有望发挥重要作用。

（5）甲烷催化转化新过程。我国学者近年来在合成气催化转化方面取得突出研究进展， 但甲烷催化转化方面的成功例尚不太多。注重包括光/ 电等在内的非常规甲烷活化，向甲烷单加氧酶等生物体系学习，探索可获得高目标产物收率的甲烷直接转化新方法和新途径是今后的重要方向。

（6）CO₂高效资源化新过程。CO₂资源化利用是实现“双碳”目标的重要基础，是未来10 年我国碳一化学和化工领域的主攻方向。CO₂化学和化工已经开始兴起。光催化虽然可以直接利用太阳能，但目前CO₂光催化还原效率依然太低。与之相比，CO₂热催化加氢和电催化还原近年取得一些重要进展。特别是CO₂电催化还原制备乙烯、乙醇等大宗化学品方面在性能上已取得一些突破，未来需要相关领域的研究人员协同合作，推动该过程走向产业化。